共振驱动取代带上泵浦
此前对 ZnSe 中杂质束缚激子的光学研究,都用高于带隙的光泵浦发射体。这种非相干方式会因载流子弛豫带来随机时间抖动,并引起局部电场涨落,两者都会展宽发射谱线、破坏相干性;它也无法直接探测束缚激子的内部能级。
共振激发改用窄线宽可调激光,把频率对准束缚激子跃迁,产生共振荧光。难点在实践层面:共振激光自身的散射和反射会掩盖微弱发射,而共振驱动还可能改变发射体的电荷态并将其淬灭。论文用消光比超过 10^6 的交叉偏振探测方案,以及下文所述的电荷稳定措施,分别应对这两个问题。
ZnSe 纳米柱中的氯施主,3.2 K
发射体是一个氯原子,它以替位施主的形式掺入 4.7 nm 厚的 ZnSe 量子阱,量子阱夹在 GaAs 衬底上的 ZnMgSe 势垒之间。晶圆被加工成直径 250 nm、高 75 nm 的纳米柱,顶部覆盖氢倍半硅氧烷半球透镜以提高出耦合效率。器件冷却到 3.2 K,通过共聚焦显微镜激发。
3.06 eV(405 nm)的带上光致发光谱显示,自由激子发射位于 2.827 至 2.832 eV 之间,另有一条位于 2.8233 eV 的分立施主束缚激子谱线。这条谱线就是共振激光随后对准的跃迁。带上饱和功率为 2.9 µW,这个参考值用来把弱得多的稳定光功率表示为饱和功率的分数。
弱带上激光维持杂质带电
只用共振激光时,束缚激子几乎不发光。在共振泵浦束缚激子的同时加入 3.06 eV 的带上激光,信号便恢复。3 nW 至 32 nW 的功率,即带上饱和功率的 0.1% 至 1.1%,既能稳定杂质,自身产生的光致发光又可忽略。
这正是限定核心答案的条件:观测到的相干共振发射是与弱电荷稳定泵浦同时存在的,而非仅靠共振激发。没有带上激光时,杂质处于放电、光学不活跃状态,此时做失谐扫描只看到交叉偏振不完美带来的背景光。
谱线比寿命极限宽 28 倍
共振荧光强度在束缚激子能量处达到峰值,并随失谐下降;Voigt 拟合给出线宽 133 ± 11.6 µeV。测得的辐射寿命为 141 ± 1 ps,对应寿命极限线宽 4.7 µeV,因此观测线宽是它的 28 倍。
10 nW 的共振泵浦功率约为共振饱和功率的 0.1,因此功率展宽不太可能是线宽超出寿命极限的主要原因。作者把展宽归因于光谱漂移,可能来自氯杂质附近缺陷和陷阱态的电荷涨落。这一点对与寿命极限发射体的比较很重要:0.94 的德拜-沃勒因子和相干性演示不应被理解为谱线已达寿命极限。
发射保持驱动相位并偏向零声子线
偏振干涉测量显示,发射场与共振驱动发生干涉,说明发射保持了泵浦的相位。二阶关联测量确认这些光是来自束缚激子的量子发射,而非散射的激光。论文还报告了低入射功率下反射场的强度相关干涉,并将其视为通向低光子数非线性相位门的途径。
共振激发使德拜-沃勒因子可以直接测量。0.94 意味着大部分发射进入零声子线而非声子边带,论文称这是缺陷发射体中报道的最高值之一。作为对比,论文引用金刚石中氮-空位色心的 0.04,以及 SiV 和 SnV 色心的 0.6 至 0.8。德拜-沃勒因子与线宽描述的是不同的事:零声子比例高本身并不使谱线变窄。
电离淬灭发射,泵浦脉冲将其恢复
时间分辨共振荧光显示,发射先开启,随后以 1.013 µs^-1 的速率衰减到零。该速率远低于辐射衰减速率,并随共振功率线性增长;作者据此认为可以排除双光子过程,指向发射体在共振泵浦期间发生光致放电。他们把这一快速过程归因于俄歇复合。
改变脉冲间隔(0.5 µs 至 200 µs)时会出现第二个更慢的衰减;拉伸指数拟合给出 21 µs 的时间常数,作者将其归因于电荷隧穿到附近陷阱态或表面态导致的自发放电。在共振激光之后开启带上脉冲可为发射体重新充电:恢复时间常数从 20 nW 时的 200 ns 降到 90 nW 时的 9.3 ns。9.3 ns 是论文展示的最快恢复时间,也是其提出快速光门控的依据。
器件工作在少光子而非单光子区
为判断非线性响应是否达到单光子水平,论文把发射体的消光截面与输入模式面积作比较。假设均匀线宽接近寿命极限,得到理想截面 1.14 × 10^-2 µm^2;用测得的寿命极限线宽与均匀线宽之比 1/28,得到时间平均截面 4.0 × 10^-4 µm^2。有限差分时域模拟给出模式面积 4.2 × 10^-2 µm^2。
模式面积与理想消光截面之比为 3.7,因此器件工作在少光子区,而非单光子水平。空间失准和纯退相位会使该比值更差,而把发射体与腔集成可通过珀塞尔效应降低该比值。这是论文自己判定非线性是否达到单光子水平的阈值。
明亮的零声子发射体,基态自旋为 1/2
论文对固态发射体的比较基于两项实测特征:辐射寿命比典型金刚石色心和单分子短约一个数量级,与强受限量子点相当;德拜-沃勒因子高于 NV、SiV 和 SnV 色心。非均匀展宽被视为可通过减少表面陷阱态来改善的工艺问题,论文引用的先前工作发现 ZnSe 中束缚激子的均匀线宽可达寿命极限。
前瞻性论断是:氯浅施主天然具有自旋 1/2 基态,因此这里展示的共振方法为对该自旋进行光学控制和读出提供了途径,与腔集成还可能实现自旋-光子硬件。证据支持的优先事项比一般性承诺更窄:这种发射体把接近全效的零声子发射与共振、保相位的驱动结合在一起,而使用它的实际条件是用弱带上脉冲在纳秒时间尺度上稳定电荷。
本文引用的文献
Generation of Coherent Quantum Light from a Single Impurity-Bound Exciton
ZnSe 纳米柱中单个共振驱动的 Cl 束缚激子在弱带上激光稳定其电荷时,发出相位相干的量子光,直接测得的德拜-沃勒因子为 0.94。
